Onderzoeksproject EV/06 (Onderzoeksactie EV)
De samenstelling van de troposfeer wordt sterk beïnvloed door antropogene en biogene emissies van chemische soorten zoals koolwaterstoffen, koolstofmonoxide, en stikstofoxiden. Vooral de emissies van niet-methaan brandstoffen oefenen een grote invloed uit op het oxydatievermogen van de atmosfeer (die de evolutie bepaalt en de levensduur van een groot aantal polluenten en broeikasgassen) en op de balans en de distributie van ozon en aërosolen in de troposfeer. In dit project stellen we een specifieke studie voor van hun weerslag op de vorming van oxidantia (met inbegrip van het hydroxylradikaal OH) en van aërosolen op wereldschaal. Theoretische en laboratoriumgegevens over fotochemische atmosferische processen zullen geïntegreerd worden in een chemisch transportmodel van de hele troposfeer, dat de distributie simuleert van sleutelsoorten zoals ozon en zijn precursoren.
De eerste doelstelling van het project is de vermindering van onzekerheden over processen (emissies, chemie) die de algemene distributie bepalen van troposferische bestanddelen. Daartoe zullen chemische en fotochemische mechanismen bestudeerd worden, waarvan het belang benadrukt wordt door de resultaten van de modellen, in het laboratorium en door geavanceerde theoretische benaderingen. Afbraakmechanismen van verschillende niet-methaan koolwaterstoffen zullen bepaald worden, en de eventuele vorming van soorten met een lang leven, waaronder aërosolen. Er zal bijzondere aandacht uitgaan naar de kwantificatie van de overige onzekerheden in de evaluatie van emissies en de atmosferische afbraak van deze verbindingen.
Een tweede doelstelling van het project is de kwantificatie van de weerslag van niet-methaan koolwaterstoffen op het oxidatievermogen van de atmosfeer en op de chemische eigenschappen van ozon in de hoge troposfeer. Dit gebied is bijzonder interessant in de context van de wereldwijde klimaatverandering, want de aanvoer van polluenten (door vliegtuigmotoren, of door diepe convectie van vervuilde lucht in de onderste lagen) heeft een bepalende invloed op de radicalenbalans en dus op ozon. Hiervoor zal het goed gevestigde scheikundige transportmodel IMAGES gebruikt worden, dat de globale klimatologische distributie berekent van chemische bestanddelen.
De derde doelstelling van het project is de bepaling van de invloed van menselijke activiteiten op de chemische samenstelling en op het oxidatievermogen van de atmosfeer. Hiertoe zullen scenario's in het globale model ingevoerd worden, die rekening houden met de variaties van de bevolking, het energieverbruik, het bodemgebruik enz., om de mogelijke toekomstige evolutie te kunnen voorspellen van de samenstelling van de atmosfeer.
Deze studies zouden ons meer inzicht moeten geven in de weerslag van wereldwijde vervuiling op de klimaatforcering en op de biosfeer. Uit de verkregen resultaten zouden de besluitvormers de informatie kunnen halen om bij te dragen tot een bevordering van een duurzame ontwikkeling.
Methodologie
- gebruik van de techniek van de snelle stromingsreactor voor de simulatie van atmosferische chemische processen op laboratoriumschaal;
- ontwikkeling en toepassing van nieuwe analytische technieken voor de bepaling van oxidatieproducten van terpenen;
- ontwikkeling en toepassing van theoretische technieken (kwantum berekeningen, "Structure-Activity Relationships", enz.) voor de bepaling van oxidatieproducten van terpenen, inclusief aërosolen;
- ontwikkeling van een begrijpelijk scheikundig mechanisme voor de oxidatie van terpenen onder atmosferische omstandigheden en validatie van dit mechanisme door vergelijking met laboratoriumresultaten;
- bepaling van de globale emissies van biogene koolwaterstoffen en onderzoek van de onzekerheden daarop.
Interactie tussen de verschillende partners
- nauwe samenwerking tussen de teams van C. Vinckier (KULeuven) en E. Arijs (BIRA-IASB) voor de toepassing van de techniek van snelle stromingsreactoren voor de studie van de oxidatie van terpenen;
- nauwe samenwerking tussen de teams van J.-F. Müller (IASB-BIRA) en J. Peeters (KULeuven) voor de ontwikkeling en validatie van het oxidatiemechanisme van terpenen;
- de mechanistische gegevens verkregen uit laboratorium experimenten en uit theoretische studies zullen geïntegreerd worden in een chemisch model van de troposfeer door het team van J.-F. Müller teneinde hun impact op de samenstelling van de troposfeer te bepalen.
Band internationale programma’s
- EUROTRAC2 : bijdragen van de KULeuven teams aan het sub-project CMD (Chemical Mechanism Development);
- IPCC (Intergovernmental Panel on Climate Change): bijdrage van J.-F. Müller aan bijvoorbeeld het « 3rd Assessment Report IPCC/TAR »;
- Integratie in Europese onderzoeksnetwerken van het 5de Kaderprogramma
Verwachte resultaten en/of producten
- nieuwe laboratorium en theoretische technieken voor het onderzoek van de oxidatie van biogene koolwaterstoffen (monoterpenen);
- nieuwe begrijpelijke mechanismen ter verklaring van de oxidatie van verschillende belangrijke biogene koolwaterstoffen (monoterpenen) zowel in het laboratorium als onder atmosferische omstandigheden;
- betere inschatting van de rol van deze koolwaterstoffen op de globale troposfeer, in het bijzonder bij de vorming van aërosolen;
- beter inzicht in de impact van de antropogene emissies van polluenten op de samenstelling van de globale troposfeer.
Partners
Activiteiten
De groepen van Vinckier en Arijs doen laboratoriumstudies omtrent de oxidatie van verschillende monoterpenen door OH in aanwezigheid van NO. Zij maken gebruik van de ervaring opgedaan door het team van Vinckier gedurende het vorige PODO programma. Daarenboven onderzoeken de teams van Arijs en Peeters andere geselecteerde organische reacties.
De groepen van Peeters en Müller combineren theoretische en model studies teneinde een oxidatie mechanisme voor monoterpenen op te stellen onder algemene condities. Peeters’s team legt de nadruk op de gasfase reactiestappen, daar waar de groep van Müller werkt aan de integratie van deze reactiestappen in een model dat eveneens de interactie tussen gassen en deeltjes omvat. Deze laatste groep bestudeert eveneens de biogene emissies en de globale inpakten door gebruik te maken van een 3-dimensionaal chemisch model.
Coördinaten
Project coördinator:
Jean.-François. Müller
Institut d’Aéronomie Spatiale de Belgique (IASB-BIRA)
Avenue Circulaire 3, B-1180 Brussel
Tel: +32 (0)2 373 04 86; Fax: +32 (0)2 374 84 23
jfm@bira-iasb.oma.be
Project partners:
Jozef Peeters
Katholieke Universiteit Leuven - Chemistry Department
Celestijnenlaan 200F, B-3001 Heverlee
Tel: +32 (0)16 32 73 82; Fax: +32 (0)16 32 79 92
jozef.peeters@chem.kuleuven.ac.be
Christiaan Vinckier
Katholieke Universiteit Leuven - Chemistry Department
Celestijnenlaan 200F, B-3001 Heverlee
Tel: +32 (0)16 32 73 76; Fax: +32 (0)16 32 79 92
chris.vinckier@chem.kuleuven.ac.be
Etienne. Arijs
Belgisch Instituut voor Ruimte-Aëronomie (BIRA-IASB)
Ringlaan 3, B-1180 Brussel
Tel: +32 (0)2 373 04 76; Fax: +32 (0)2 374 84 23
earijs@bira-iasb.oma.be
Gebruikerscomité
Bob Nieuwejaers - AMINAL
Alex Guenther - National Center for Atmospheric Research
Guy Brasseur - Max-Planck-Institut für Meteorologie
Ulrich Schurath - Institut für Meteorologie und Klimaforschung, FZK
Anthropogenic and biogenic influences on the oxidation capacity of the atmosphere : final report
Muller, J.-F. - Vinckier, C. - Peeters, J. ... et al Brussels : Belgian Science Policy, 2005 (SP1515)
[Om te downloaden]
[Om te bestellen]
Antropogene en biogene invloeden op de oxiderende capaciteit van de atmosfeer : samenvatting
Brussel : Federaal Wetenschapsbeleid, 2005 (SP1516)
[Om te downloaden]
Influences anthropiques et biogéniques sur la capacité d'oxydation de l'atmosphère : résumé
Bruxelles : Politique scientifique fédérale, 2005 (SP1517)
[Om te downloaden]
Anthropogenic and biogenic influences on the oxidation capacity of the atmosphere : summary
Brussels : Belgian Science Policy, 2005 (SP1518)
[Om te downloaden]
Bibliografische referenties :
I. Hermans, J.F. Müller, T.L. Nguyen, P.A. Jacobs, J. Peeters
The Journal of Physical Chemistry, A, 109, 2005
L. Vereecken, J. Peeters Journal of Chemical Physics, 119, 2003
