Onderzoeksproject EV/11 (Onderzoeksactie EV)
Atmosferische aërosolen zijn van belang voor een brede waaier van geofysische en milieuproble-men, gaande van kwesties op lokaal vlak tot op wereldschaal. Koolstofhoudende aërosolen, d.i. organische koolstof (OC) en elementaire koolstof (EC), maken een belangrijke fractie uit van het (fijn) aërosol, dikwijls tot 50% of meer, en worden verondersteld in zeer belangrijke mate bij te dragen tot de klimaats- en gezondheidseffecten van aërosolen. Onze kennis over koolstofhoudende aërosolen vertoont evenwel zeer grote leemtes. Dit is voornamelijk te wijten aan hun complexiteit en aan problemen met de monsterneming. In dit project zullen wij verbeterde monsternemingsprocédés ontwikkelen, waarbij de monsternemingsartefacten beter worden gecontroleerd of ervoor kan worden gecorrigeerd.
Ook zullen wij verbeterde methoden ontwikkelen voor de karakterisatie van het koolstofhoudend atmosferisch aërosol, gaande van (a) een verbeterd onderscheid tussen EC en OC, over (b) scheiding in een aantal klassen verbindingen, waarvoor de belangrijkste functionele groepen worden gekarakteriseerd, tot (c) een meer volledige moleculaire karakterisatie, waarbij speciale aandacht zal worden gegeven aan organische verbindingen met hoog moleculair gewicht of hoge polariteit. Er zal worden getracht nieuwe organische verbindingen te identi-ficeren in continentale aërosolen, die kunnen dienen als merkers voor specifieke bronnen, bron-processen en/of atmosferische processen.
De reeds bestaande en nieuw ontwikkelde monsternemingsapparaten (met inbegrip van toestellen voor hoge deeltjesgrootteresolutie) en analytische methoden zullen worden aangewend in studies over de gedetailleerde karakterisatie van het koolstofhoudend aërosol voor een beperkt aantal plaatsen in Europa in het kader van het EURO-TRAC-2 AEROSOL subproject. Zij zullen ook worden aangewend voor studies in tropische en evenaarsgebieden (zuidelijk Africa, Zuid-Amerika), nl. in het kader van internationale campagnes die worden georganiseerd onder de auspiciën van IGBP-IGAC activiteiten, zoals deze van het "Large Scale Biosphere-Atmosphere Experiment in Amazonia" (LBA). De gegevenssets van het koolstofhoudend aërosol zullen worden gebruikt in combinatie met gegevens over anorganische aërosolbestanddelen en over de deeltjesmassa (PM) voor de identificatie en toewijzing van bronnen (of brontypes), voor het inschatten van de bijdragen tot het koolstofhoudend aërosol van antropogene en natuurlijke bronnen en van de verschillende brontypes binnen elk van deze ruime categorieën, voor de bepaling van het relatief belang van het secundair organisch aërosol (SOA) en van de primaire OC, en voor chemisch massa "closure" werk (meer bepaald om te bepalen in hoeverre de experimentele PM kan worden hersamengesteld op basis van de gemeten aërosoltypes en -componenten).
Het chemisch massa "closure" werk zal niet alleen worden verricht voor het fijn aërosol in zijn geheel, maar ook voor verschillende deeltjesgroottefracties daarin, tot ongeveer 50 nm. Verder zullen wij in samenwerking met andere groepen (voornamelijk in het kader van IGBP-IGAC activiteiten) de verbanden onderzoeken tussen vluchtige organische verbindingen (VOC's) en het organisch aërosol, teneinde tot een beter inzicht te komen in de SOA vorming, en tussen de karakteristieken van het koolstofhoudend aërosol en fysisch/radiatieve aërosoleigenschappen (bv. condensatiekern (CN) en wolkcondensatiekern (CCN) concentraties en deeltjesaantalgrootteverdelingen, lichtverstrooiing- en absorptiecoëfficiënten), met het doel de bijdrage in te schatten van het koolstofhoudend aërosol tot de directe en indirecte effecten van het aërosol op het klimaat.
Een gedeelte van het werk zal worden uitgevoerd in het kader van internationale samenwerking met Centraal Europese landen en met China. Speciale aandacht zal worden gegeven aan de valorisatie van de resultaten. Dit zal de overdracht inhouden van kennis en gegevens van dit project naar beleidsadviseurs en -makers, leden van de administratie, leden van het gebruikerscomité en het brede publiek.
Methodologie
Om te corrigeren voor de artefactcollectie van gasvormige organische verbindingen bij de aërosolmonsterneming worden twee verschillende benaderingen aangewend. Bij de eerste wordt gebruik gemaakt van filterhouders met twee filters in serie. Bij de tweede wordt vóór de aërosolcollector een "denuder" geplaatst. Er worden verbeterde methoden uitgewerkt voor de differentiatie tussen organische koolstof en elementaire koolstof. Hierbij wordt gebruik gemaakt van een thermo-optische transmissie techniek. Deze techniek wordt geëvalueerd door deelname aan vergelijkende studies met buitenlandse onderzoeksgroepen. Verder worden methoden ontwikkeld voor de bepaling van de wateroplosbare organische koolstof (WSOC) in het aërosol. Hiervoor wordt een "Total organic carbon" analyser aangewend. Voor de fractionering van de WSOC wordt een beroep gedaan op anionuitwisseling met hoge performantie vloeistofchromatografie. Om laagmoleculaire wateroplosbare organische verbindingen te bepalen, worden methoden aangewend die gebaseerd zijn op ionenchromatografie. Voor een ganse reeks andere wateroplosbare en apolaire organische verbindingen wordt gebruik gemaakt van capillaire gaschromatografie/massaspectrometrie (GC/MS) in combinatie met geschikte derivatiseringsmethoden. Voor de bronidentificatie en -toewijzing worden receptormodellen aangewend.
Interactie tussen de verschillende partners
De RUG ploeg staat in voor de aërosolcollecties en voor de ontwikkeling en aanwending van verbeterde monsternemingsprocédés. Verder verricht hij de analyses met de thermo-optische transmissie (TOT) techniek, met de "Total organic carbon" analyser en met ionenchromatografie. Op basis van de TOT resultaten worden monsters geselecteerd voor de fractionatie van de WSOC en voor de uitgebreide GC/MS analysen. Die twee activiteiten worden uitgevoerd door de UIA ploeg. De bronidentificatie en -toewijzing is een gezamenlijke activiteit van de RUG en UIA ploegen, waarbij de chemische analyseresultaten van beide ploegen worden gebruikt.
Band Internationale Programma's
De ontwikkeling van verbeterde monsternemings- en analyseprocédés en de aërosolstudies in Europa worden uitgevoerd in het kader van het EUROTRAC-2 AEROSOL subproject. De aërosolstudies in tropische en equatoriale gebieden kaderen in IGBP-IGAC-activiteiten en in onderdelen daarvan zoals het "Southern African Regional Science Initiative" (SAFARI 2000) en het "Large Scale Biosphere-Atmosphere Experiment in Amazonia" (LBA). Een deel van ons onderzoek in Brazilië heeft een band met het EC-gefinancierde project SMOCC ("Smoke Aerosols, Clouds, Rainfall and Climate: Aerosols from Biomass Burning Perturb Global and Regional Climate"). Tenslotte worden onze studies in Europa ook aangewend om bij te dragen tot de 2003 revisie van de EU "Particulate Matter Directive".
Verwachte resultaten en/of producten
Het project zal leiden tot publicaties in internationale tijdschriften met leescomité. Daarnaast zal het resulteren in mededelingen op internationale en nationale conferenties, symposia of workshops. Het project en de resultaten ervan zullen worden bekendgemaakt via een voor dat doel geïnstalleerde website. Relevante gegevens, overzichten en andere informatie zullen ter beschikking worden gesteld van binnenlandse en buitenlandse gegevensbanken en websites. Er wordt verwacht dat verschillende van onze resultaten van nut zullen zijn voor modeleerders en voor beleidsadviseurs en -makers.
Partners
Activiteiten
De RUG ploeg heeft een jarenlange ervaring in atmosferisch aërosolonderzoek en in aërosolcollecties en -analysen. Hij nam effectief deel aan verschillende internationale meetcampagnes. Hij heeft een grote expertise in de anorganische analyse van aërosolmonsters en verricht analysen voor organische en elementaire koolstof, wateroplosbare organische koolstof en laagmoleculaire wateroplosbare organische verbindingen.
De UIA ploeg heeft een zeer ruime ervaring in massaspectrometrische methoden voor de karakterisering van biomoleculen en complexe organische verbindingen. Hij heeft een grote expertise in capillaire gaschromatografie/massaspectrometrie en in derivatiseringstechnieken, die gericht zijn op structuurbepaling of gevoelige analyse. Hij is een essentiële partner voor de gedetailleerde organische analysen van de aërosolmonsters.
Coördinaten
Promotor
Willy Maenhaut
Universiteit Gent (RUG)
Vakgroep Analytische Chemie, Instituut voor Nucleaire Wetenschappen
Onderzoeksgroep Troposferisch Aërosolonderzoek en Nucleaire Microanalyse
Proeftuinstraat 86, B-9000 Gent
Tel: +32 (0)9 264 65 96; Fax: +32 (0)9 264 66 99
Willy.Maenhaut@rug.ac.be
Partner
Magda Claeys
Universiteit Antwerpen (UIA)
Departement Farmaceutische Wetenschappen
Onderzoeksgroep Bio-organische Massaspectrometrie
Universiteitsplein 1, B-2610 Antwerpen
Tel: +32 (0)3 820 27 07; Fax: +32 (0)3 820 27 34
claeys@uia.ua.ac.be
Gebruikerscomité
Harry Ten Brink - Energieonderzoek Centrum Nederland (ECN)
Bob Nieuwejaers en Mirka Van Der Elst - Ministerie van de Vlaamse Gemeenschap - Administratie Leefmilieu en Infrastructuur (LIN - AMINAL)
Edward Roekens en Christine Matheeussen - Vlaamse Milieumaatschappij (VMM) - Afdeling Meetnetten en Onderzoek - coördinerend dienstverleningspakket Immissiemeetnetten Lucht
Hedwig Duflou - SGS Depauw & Stokoe N.V.
Characterisation and sources of carbonaceous atmospheric aerosols : final report
Maenhaut, Willy - Claeys, Magda Brussels : Belgian Science Policy, 2007 (SP1855)
[Om te downloaden]
[Uitgeput]
Karakterisering en bronnen van koolstofhoudende atmosferische aërosolen : samenvatting
Brussel : Federaal Wetenschapsbeleid, 2007 (SP1865)
[Om te downloaden]
Characterisation and sources of carbonaceous atmospheric aerosols : summary
Brussels : Belgian Science Policy, 2007 (SP1866)
[Om te downloaden]
Characterisation and sources of carbonaceous atmospheric aerosols : final report
Brussels : Federal Science Policy, 2010 (SP2173)
[Om te downloaden]
Bibliografische referenties :
