Projet de recherche SD/AT/03B (Action de recherche SD)
Contexte
Ce projet vise à mieux comprendre et quantifier l’impact des Composés Organiques Biogéniques (COB) sur la qualité de l’air et le système climatique (les aérosols et les gaz à effet de serre méthane et ozone). Il supportera donc la prise de décision au niveau international (par ex. le GIEC) ainsi qu’un niveau fédéral Belge. Des mécanismes détaillés de dégradation de COV importants (des mono- et sesquiterpènes) seront développés sur la base de méthodes théoriques avancées, et introduites dans un modèle à grande échelle de façon à déterminer leur impact dans l’atmosphère. Les mécanismes et le modèle seront validés à l’aide d’observations de laboratoire et sur le terrain, dont les mesures effectuées dans le projet BIOSOL.
Description du projet
Objectifs
Nos objectifs généraux sont
(1) Estimer l’impact des composés organiques biogéniques dans l’atmosphère
(2) Etablir le mécanisme de dégradation photochimique et le potentiel de formation d’aérosols de plusieurs mono- et sesquiterpènes
Plus précisément, nous voulons
(1) Fournir des contraintes expérimentales sur le mécanisme d’ozonolyse et le potentiel de formation d’aérosol de deux sesquiterpènes
(2) Développer un modèle détaillé de l’oxydation en phase gazeuse de terpènes importants, ainsi que de la formation d’aérosol résultant de cette dégradation
(3) Déterminer l’impact de ces terpènes sur l’ozone et les aérosols organiques à l’échelle globale
(4) Déterminer l’impact des réactions de composés organiques oxygénés dans la troposphère supérieure
Méthodologie
Pour atteindre ces buts, nous nous proposons de
(1) Réaliser des expérience d’oxydation de deux sesquiterpènes, -caryophyllene et α-humulène par ozone, dans un grand réacteur (Partenaire International MPI-Mainz), où les produits gazeux et particulaires seront analysés, et les rendements, tailles et activités CCN (Cloud Condensation Nuclei) seront déterminés. L’influence des conditions de réaction (par exemple, la température) sera étudiée.
(2) Employer les méthodes théoriques les plus avancées pour développer les outils prédictifs (Relations de Structure-Activité ou RSAs) nécessaires au développement de mécanismes complets de dégradation de terpènes et d’autres espèces chimiques (KULeuven). Développer de tels mécanismes pour plusieurs monoterpènes et sesquiterpènes particuliers. Les chemins chimiques menant à la formation d’espèces clés à faible volatilité seront élucidés. Ces mécanismes pourront servir de bases pour le développement de mécanismes d’oxydation d’autres terpènes.
(3) Développer un modèle de partitionnement entre phases gazeuse et particulaire des produits d’oxydation des mono- et sesquiterpènes, sur la base de méthodes avancées de prédiction de leurs propriétés thermodynamiques. Coupler ce modèle à un modèle « de boîte » pour la dégradation en phase gazeuse de plusieurs mono- et sesquiterpènes (IASB-BIRA). Valider ce modèle couplé par la confrontation avec des mesures de laboratoire en conditions variées. Déterminer dans quelle mesure la formation observée d’aérosols peut être reproduite avec ou sans paramétrisation des réactions hétérogènes.
(4) Introduire une version simplifiée de ce modèle dans un modèle de chimie-transport de l’atmosphère globale, et déterminer l’impact des émissions de terpènes sur le bilan et la distribution d’oxydants et d’aérosols organiques (IASB-BIRA).
(5) Déterminer les vitesses et produits des réactions de nombreux composés organiques oxygénés avec les radicaux OH et/ou HO2, en fonction de la température et de la pression, sur la base de méthodes théoriques avancées, et déterminer l’impact de ces composés dans l’atmosphère (KULeuven).
Interaction entre les différentes partenaires
Les résultats de recherche de KULeuven et du partenaire international MPI seront nécessaires au développement des mécanismes de dégradation de terpènes. Ces mécanismes seront introduits dans le modèle réalisé à IASB-BIRA, qui sera validé à l’aide de données de laboratoire obtenues dans ce projet (par MPI) ainsi que d’études antérieures.
Résultats et/ou produits attendus
Nos résultats de recherche seront mis en valeur par des publications dans des revues internationales, des communications lors de conférence, et par notre site web. En outre, les activités de mise en valeur incluront
(1) Le développement d’un site web pour les Relations de Structure-Activité (RSAs) qui comportera des outils pédagogiques, une discussion des méthodes, les bases de données chimiques ainsi que leur analyse statistique. Un programme sera développé pour l’application automatique des RSAs.
(2) Un workshop/école sur le développement de mécanismes, en collaboration avec le projet BIOSOL, sous les auspices du programme INTROP de la NSF.
(3) La soumission de nos résultats à des bases de données internationales (par exemple le European Network for Atmospheric Composition Change (ACCENT)).
Partenaires
Activités
L’une des tâches principales de IASB-BIRA est la recherche atmosphérique. Une grande part des travaux scientifiques effectués concerne la stratosphère et la troposphère, et comprend des activités de laboratoire, de modélisation et d’observations atmosphériques.
Les laboratoires de KULeuven impliqués dans le projet contribuent à la cinétique chimique de réactions élémentaires en phase gazeuse, ainsi qu’à l’application de méthodes de chimie quantique avancées à la résolution de problèmes chimiques, dont les mécanismes réactionnels et la cinétique chimique.
La recherche au MPI se concentre sur l’ozone et sur le rôle des radicaux dans les mécanismes de photo-oxidation qui jouent un rôle central pour la capacité oxydante de l’atmosphère. MPI développe des instruments extrêmement sensibles de mesure de gaz en trace pour l’élucidation de chaînes de réactions photochimiques.
Coordonnées
Site web du projet : www.oma.be/TROPO/IBOOT/Home.html
Coordinateur
Jean-François Müller
Institut d’Aéronomie Spatiale de Belgique (IASB-BIRA)
Avenue Circulaire 3
B-1180 Bruxelles
Tel: +32 (0)2 373.03.66
Fax: +32 (0)2 374.84.23
Jean-Francois.Muller@aeronomie.be
www.oma.be/TROPO
Promoteurs
Jozef Peeters & Luc Vereecken
Katholieke Universiteit Leuven (KULeuven)
Division of Quantum Chemistry and Physical Chemistry, Department of Chemistry, Celestijnenlaan 200F
B-3001 Heverlee
Tel: +32 (0)16 32.73.82
Fax: +32 (0)16 32.79.92
Jozef.Peeters@chem.kuleuven.ac.be
arrhenius.chem.kuleuven.ac.be/labpeeters/
Geert Moortgat & Richard Winterhalter
Max-Planck Institute for Chemistry
Division of Atmospheric Chemistry
J.J.-Becherweg 27
D-55020 Mainz
Tel: +49 (0)6131 305.476
Fax: +49 (0)6131 305.436
moo@mpch-mainz.mpg.de
Comité de suivi
Guy Brasseur - National Center for Atmospheric Research, Boulder, USA
Didier Hauglustaine - Laboratoire des Sciences du Climat et de l’Environnement, France
Thorsten Hoffmann - Gutenberg University, Institute of Inorganic and Analytical Chemistry, Mainz, Germany
R. Anthony Cox - University of Cambridge, University Chemical Laboratory, Cambridge, UK
Ulrich Schurath - Forschungszentrum Karlsruhe, Institut fuer Meteorologie und Klimaforschung, IMK-AAF, Karlsruhe, Germany
Impact of biogenic emissions on organic aerosols and oxidants in the troposphere (IBOOT) : final report
Brussels : Belgian Science Policy, 2011 (SP2266)
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Impact of biogenic emissions on organic aerosols and oxidants in the troposphere (IBOOT) : summary of results
Brussels : Federal Science Policy, 2011 (SP2273)
[Pour télécharger]
Impact of biogenic emissions on organic aerosols and oxidants in the troposphere (IBOOT) : résumé des résultats
Bruxelles : Politique scientifique fédérale, 2011 (SP2274)
[Pour télécharger]
Impact van Biogene emissies op Organische aerosolen en Oxidantia in deTroposfeer (IBOOT) : samenvatting van de resultaten
Brussel : Federaal wetenschapsbeleid, 2011 (SP2275)
[Pour télécharger]
